亚游九游会彭慧胜院士团队:碳纳米管纤维又破纪录!
发布时间:2024-06-11 11:58:28

  亚游九游会纤维凝胶染料敏化太阳能电池(FGDSC)被认为是高性能、耐用和安全的可穿戴电源的有效解决方案。然而,纤维电极和凝胶电解质之间较差且不稳定的界面是限制FGDSC光伏性能及其在变形过程中稳定性的瓶颈问题

  复旦大学彭慧胜院士团队通过将聚合凝胶电解质原位加入纤维电极中的对齐通道和光阳极与对电极之间的间隙中,设计了一种具有稳定交错界面的FGDSC。FGDSC中凝胶电解质的交错结构提高了界面稳定性,并为快速离子扩散提供了稳定的通道,从而在界面处提供有效的电荷传输。因此,所得的FGDSC产生了7.95%的高功率转换效率,并且在弯曲5000次后仍能保持90%以上。这些FGDSC可以与纤维电池集成作为自充电电源系统,为可穿戴设备提供有效的电源解决方案。

  FGDSC展示了一种纤维对电极,其带有对齐的通道,缠绕在光阳极上,并完全覆盖了凝胶电解质。该凝胶电解质通过原位聚合从低粘度电解质前体中获得,这些前体已经充分渗透到纤维电极的不规则表面和内通道中,形成了交织的界面。形成的弹性凝胶网络紧密连接两个电极,即使在剧烈变形期间也能提高它们的界面稳定性(图1b)。此外,紧密的交织结构还建立了稳定的通道,促进快速离子扩散,从而提供高效的界面电荷传输和收集(图1c)。

  FGDSC的制作过程如图2a所示。简言之,将纤维对电极缠绕在纤维光阳极上,然后封装到一个透明管中。将凝胶电解质前体溶液注入管中,并进行原位聚合以生成FGDSC(图2b,c)。其中,光阳极由通过阳极氧化在钛线d)。对电极由一束初级碳纳米管(CNT)纤维扭绞在一起制成,显示出对齐的微米级通道(图2e)。初级CNT纤维是通过浮动催化剂气相沉积法获得的,其直径由进料和缠绕速度调节。然后,通过协同控制初级CNT纤维的直径和数量,有效实现了从0.6到2.3微米的对齐通道平均尺寸。

  图3a–c展示了凝胶电解质与CNT纤维之间的典型界面结构,包括不紧密的界面、没有交织结构的紧密界面和有交织结构的紧密界面。作者首先研究了凝胶电解质和对电极之间界面的机械稳定性。由于界面不紧密,CNT纤维与涂覆的P(VDF-HFP)基凝胶电解质之间的电阻在弯曲5000次后显著增加了99%,而CNT纤维与原位聚合的PU凝胶电解质之间的电阻仅增加了约23%(图3d)。此外,交织结构进一步增强了界面稳定性,界面电阻变化低于8%(图3d)。这可能源于设计交织结构后增强的界面附着力(高达135.9 kPa),是没有交织界面的两倍(图3e),而不紧密界面的附着力由于P(VDF-HFP)基凝胶的极端脆性甚至无法测量。因此,变形期间界面的分离得以有效防止,从而保持稳定的电子性能。也就是说,构建纤维电极与凝胶电解质之间亲密且稳定的交织结构有助于提高FGDSC的机械和电气稳定性。

  由于交织结构具有紧密的界面,这种结构建立了稳定的通道,能够快速离子扩散和高效的界面电荷传输,从而大大减少了电荷复合,导致更高的光电流。由此产生的FGDSC显著改善了光伏性能,实现了7.95%的高光电转换效率(PCE),开路电压(VOC)为0.75 V,短路电流密度(JSC)为15.88 mA/cm²,填充因子(FF)为0.67,这是迄今为止报道的FGDSC的最高值。

  具有交织界面的FGDSC的入射光电子转换效率(IPCE)光谱在400-730 nm波长响应范围内显示出较高的IPCE值,超过了没有交织界面的FGDSC。交织界面的FGDSC的集成电流密度增加了26.2%,与光电流的增加(25.9%)一致。

  作者还研究了CNT纤维电极的直径和长度对FGDSC性能的影响。电极直径的增加导致FGDSC的PCE提高亚游九游会,表明活性面积的增加是影响FGDSC PCE的主要因素。然而,过厚的对电极可能会阻挡光阳极接收光线,略微降低PCE。因此,CNT纤维的最佳直径为150 μm。CNT纤维长度的增加会增加轴向电阻,导致FGDSC的PCE恶化,而这个问题可以通过提高CNT纤维的导电性来有效缓解。

  30个FGDSC的PCE显示出窄分布,表明该FGDSC具有高度可重复的制造过程和稳定的光伏性能(图4c)。这种制造具有交织界面的FGDSC的策略也可以应用于其他包含带有通道结构的纤维电极和可原位聚合的凝胶电解质的材料系统。当然,光伏性能高度依赖于材料的固有特性。例如,使用商业碳纤维作为对电极的FGDSC实现了较低的4.56% PCE,这是由于其相比于CNT纤维较小的活性面积和较低的导电性。此外,制造的FGDSC在可穿戴应用中能够应对各种复杂变形。在弯曲或扭曲5000次后,其PCE保持在90%以上(图4d)。FGDSC还能在-20°C到60°C的温度范围内以及低于大气压下有效工作(图4e,f)。低温下的较低PCE可以通过设计热管理系统来改进,以保持FGDSC在适当的温度范围内。此外,FGDSC具有高稳定性,其PCE在10天内保持在92%。此外,切割后的FGDSC没有泄漏电解质,仍能提供稳定的输出电压,并成功为湿度计供电(图4g),展示了其在实际应用中的高稳定性和安全性。

  该工作构建了一个在凝胶电解质与纤维电极之间具有紧密且稳定的交织界面的FGDSC,实现了高机械稳定性和电化学性能。所产生的FGDSC显示出7.95%的最高光电转换效率(PCE)和在变形条件下的高耐久性。FGDSC与纤维电池集成到织物中亚游九游会,作为电源系统,为解决可穿戴设备工作时间有限的问题提供了一种有效的电力解决方案,并展示了其在智能电子纺织品中未来应用的潜力。